Analyse de l'oxyde de gadolinium par micro-ondes

Rapports scientifiques volume 13, Numéro d'article : 4828 (2023) Citer cet article

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Nous rendons compte de l'analyse de l'oxyde de gadolinium pur (Gd2O3) et de sa détection lorsqu'il est mélangé à des débris nucléaires de substitution à l'aide de la spectroscopie de claquage induite par micro-laser couplée à des fibres assistées par micro-ondes (MWE-FC-MLIBS). L'application cible est l'analyse à distance des débris nucléaires contenant de l'uranium (U) à l'intérieur de la centrale nucléaire de Fukushima Daiichi. Les débris nucléaires de substitution utilisés dans cette étude contenaient du gadolinium (Gd), du cérium (Ce), du zirconium (Zr) et du fer (Fe). Ce est un substitut de U et Gd2O3 est un excellent indice de risque car il est incorporé dans certains crayons combustibles. La détection du Gd est essentielle pour évaluer les débris avant le processus de récupération. Les débris de substitution ont été ablés par un micro-laser de 849 ps à 1 064 nm dans des conditions de pression atmosphérique tandis qu'une antenne hélicoïdale propageait des micro-ondes de 2,45 GHz de 1,0 kW pendant 1,0 ms dans l'ablation laser, qui a ensuite été caractérisée par une caméra à grande vitesse et des spectromètres à haute résolution. . Les résultats ont montré que l'expansion du plasma induite par les micro-ondes entraînait une amélioration des signaux d'émission de Gd I, Zr I, Fe I, Ce I et Ce II. Aucune auto-absorption des émissions de Gd n'était évidente à partir des graphiques d'étalonnage des limites de détection. De plus, l'irradiation par micro-ondes a diminué les écarts types des émissions de Gd et de Ce et a abaissé la limite de détection de Gd de 60 %.

Lors du démantèlement des débris de combustible nucléaire de la centrale nucléaire de Fukushima Daiichi, le stockage et l'élimination des matières radioactives sont devenus des enjeux majeurs1. Le tri du mélange complexe de colonnes en béton, de barrières en acier, de barres de combustible et de combustible nucléaire en fusion est entravé par un environnement hautement radioactif dépassant 70 Gy/h2. Bien qu’il soit possible d’explorer l’intérieur du réacteur avec une caméra haute résolution, une analyse quantitative est nécessaire pour comprendre le niveau de contamination nucléaire de chaque débris. Les mesures de fluorescence X (XRF) ont également été étudiées pour la détection intra-noyau3. Cependant, la durabilité du rayonnement de la spectroscopie de claquage induit par laser (LIBS) couplée à des fibres (FC), capable de résister à 800 Gy/h pendant 2 h, confirme un fonctionnement in situ garanti4,5,6,7.

La composition présumée des débris de combustible nucléaire comprend l'oxyde d'uranium (UO2) provenant du combustible nucléaire, le zirconium (Zr) provenant de la gaine, l'acier inoxydable (Fe, Ni, Cr) provenant des matériaux de structure environnants et l'oxyde de gadolinium (Gd2O3), qui a été incorporé dans certains des crayons combustibles1,2,8. Le Gd2O3 est utilisé pour contrôler la réactivité du combustible, car le gadolinium (Gd) agit comme un absorbeur combustible de neutrons thermiques à l’aide des sections efficaces élevées d’absorption des neutrons des isotopes 155Gd et 157Gd8,9. Gd est donc un excellent indice de danger pour chaque débris ; ainsi, la mesure de l’abondance relative de Gd dans les débris est essentielle. Cependant, en raison de la forte radioactivité à l’intérieur de la cuve du réacteur, les débris de combustible nucléaire sont actuellement inaccessibles et doivent encore être identifiés. Il existe donc un besoin impérieux de méthodes permettant d’analyser à distance les débris et de détecter les éléments ci-dessus dans un champ à fort rayonnement.

Étant donné que les débris de combustible réels ne sont pas disponibles sous forme d'échantillon, les mesures FC-LIBS ont été effectuées à l'aide de débris nucléaires de substitution synthétisés à partir de matériaux d'oxydes mixtes contenant du Gd, du Zr, du Fe et du cérium (Ce). Ce est un substitut de l'uranium (U) en raison des similitudes dans sa structure électronique9,10. La détection de Gd à l'aide de LIBS dans des matériaux aussi complexes est difficile en raison de la présence de raies spectrales denses provenant d'éléments de terres rares qui interfèrent fortement les unes avec les autres.

LIBS utilise des diagnostics optiques plasma induits par laser pour l'analyse élémentaire de mélanges complexes, avec une préparation d'échantillon minimale, voire nulle11,12. La technique a été utilisée pour détecter et analyser avec succès divers échantillons contenant U7,13,14,15. L'U sous sa forme naturelle peut être enrichi en diverses fractions atomiques de matières fissiles destinées à être utilisées dans les réacteurs nucléaires. Une étude récente des applications du LIBS aux plasmas d’U16 a répertorié les avantages de l’utilisation du LIBS pour l’identification des matières nucléaires, notamment la détection rapide à longue portée de la composition isotopique des matières nucléaires. Cependant, l'atténuation de la transmission lumineuse induite par le rayonnement limite l'application du LIBS ; ainsi, des micro-lasers ont été développés9.